近日，光学与电子信息学院周元博博士与合作者共同开发了一类新型的二维高熵金属烯材料，在电催化硝酸根还原（NO3RR）合成氨领域取得重大突破。相关研究成果以“Maximized atom utilization in a high-entropy metallene via single atom alloying for boosted nitrate electroreduction to ammonia”为题发表在Nature Communications上。
高熵金属烯通过将多种单原子金属在原子级超薄层中进行合金化而构建。通过二维结构单原子合金的设计最大程度暴露催化剂活性位点，与此同时高熵合金的各组成元素在反应中各司其职，在金属烯上形成各种活性中心，协同促进整个反应进程，从而实现原子利用效率的最大化提升。用于概念验证的PdCuNiCoZn高熵金属烯在中性和碱性电解液中均表现出优异的活性和稳定性，最高可达到447.0 mg h-1 mgcat-1的氨产率和99.0%的法拉第效率，远超传统的合金催化剂。随后研究人员通过包括原位拉曼、原位红外、微分电化学质谱在内的一系列原位电化学表征捕获了反应中间产物的信号，并推断了可能的反应路径（NO3- → *NO3 → *HNO3 → *NO2 → *HNO2 → *NO → *NOH → *N → *NH → *NH2 → NH3(g)）。进一步的DFT理论计算表明，各金属位点之间的强相互作用使d带中心更靠近费米能级，从而提高了PdCuNiCoZn上电子的活性，促进了部分关键中间体的吸附和活化。在高熵金属烯的每个活性中心上，速率控制步骤（RDS）的（*NO加氢）能垒得到显著降低。这一成果不仅为高熵合金材料在电催化领域的应用提供了新思路，也为实现可持续合成氨和水污染治理开辟了新途径。
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63317-1
